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論文賞析‖東南大學(xué) 吳宇平課題組 Advanced materials

發(fā)布時(shí)間：2025-05-12

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文章簡介
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202410673
課題組：東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院吳宇平課題組
研究亮點(diǎn)
本論文設(shè)計(jì)了一種富缺陷超薄碳納米片(HDCS)負(fù)極，其具有強(qiáng)烈的Na+自吸附行為。放電過程中，高電壓區(qū)首先形成小的六方晶系準(zhǔn)鈉金屬團(tuán)簇，然后在低電壓區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)檩^大的斜方晶系準(zhǔn)鈉金屬團(tuán)簇。獨(dú)特的儲(chǔ)鈉機(jī)制使其具有優(yōu)異的性能：HDCS-8負(fù)極具有364 mAhg^-1的高可逆容量，同時(shí)在1.0 Ag⁻¹下循環(huán)1000次后容量保持100%，并在5.0 Ag^-1大電流密度下循環(huán)600次后容量仍保持94%。這種獨(dú)特的準(zhǔn)鈉金屬團(tuán)簇吸附和晶系轉(zhuǎn)化機(jī)制有助于未來開發(fā)具有長壽命和高容量的碳質(zhì)負(fù)極材料，為鈉存儲(chǔ)提供了一個(gè)有前景的發(fā)展方向。

圖1：HDCS-8的合成以及表征。a）原理圖

測試方法
該作者使用江蘇東華分析儀器公司的電化學(xué)工作站DH7006B，進(jìn)行了電化學(xué)阻抗測試（EIS），循環(huán)掃描伏安法（CV）測試，GITT測試等三種測試方法。測試時(shí)組裝成CR2032的紐扣電池進(jìn)行測試
EIS參數(shù)：振幅為5mV，頻率從0.01Hz～100KHz。
CV參數(shù)：掃描電壓區(qū)間為0～3V，掃速為0.1 mv s⁻¹～2 mv s⁻¹。
測試結(jié)果
電化學(xué)阻抗譜測試（EIS）
圖2a為不同材料的電化學(xué)阻抗譜結(jié)果。通常，低頻區(qū)觀察到的半圓直徑代表Rct，而直線的斜率反映碳材料內(nèi)部Na+的擴(kuò)散。如圖2a，b觀察到HDCS-8在低頻和高頻區(qū)域的半圓直徑和直線斜率都最大。這表明HDCS-8材料的表面和內(nèi)部擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)快。

圖2：不同材料的a)電化學(xué)阻抗譜，b) Zre和??−1/2

GITT測試
圖3為采用GITT方法計(jì)算的一系列材料的離子擴(kuò)散系數(shù)。硬碳的離子擴(kuò)散較慢，軟碳的離子擴(kuò)散較快。HDCS的Na+擴(kuò)散與軟碳相當(dāng)。由圖可知，D-GA負(fù)極的Na+擴(kuò)散速率在0.2V以下的平臺(tái)區(qū)快速下降，而PTCDA和HDCS陽極的離子擴(kuò)散速率在斜坡區(qū)工作時(shí)不會(huì)迅速下降。這是由于硬碳主要填充空穴，而軟碳通常在低壓區(qū)嵌入Na+，所以與插層型鈉儲(chǔ)存相關(guān)的軟碳的動(dòng)力學(xué)優(yōu)于吸附填充型硬碳，表明HDCS-8負(fù)極具有優(yōu)異的速率性能。

圖3：采用GITT方法計(jì)算的一系列材料的離子擴(kuò)散系數(shù)

循環(huán)掃描伏安法（CV）
圖4 d為不同掃描速率下HDCS-8的CV曲線，圖4 e為不同掃速下的贗電容貢獻(xiàn)。2mvs⁻¹掃速下，贗電容貢增加到94%，這表明表面吸附在鈉儲(chǔ)存中起主導(dǎo)作用，與上述結(jié)果一致。
結(jié)論

圖4：d為不同掃描速率下HDCS-8的CV曲線，e為不同掃速下的贗電容貢獻(xiàn)

結(jié)論
HDCS-8負(fù)極中獨(dú)特的鈉存儲(chǔ)機(jī)制，展示出卓越的性能，具有高可逆容量364 mAhg⁻¹，并在1.0Ag⁻¹下經(jīng)過1000個(gè)循環(huán)后容量保持率達(dá)到100%。在放電過程中，較高電壓下形成了小的六角體系類鈉金屬簇，而在較低電壓下這些簇轉(zhuǎn)變?yōu)楦蟮恼惑w系類鈉金屬簇。HDCS-8負(fù)極這種獨(dú)特的類鈉金屬簇吸附和晶體系統(tǒng)轉(zhuǎn)變機(jī)制為鈉存儲(chǔ)提供了一個(gè)有前景的發(fā)展方向，有助于未來開發(fā)具有長壽命和高容量的碳質(zhì)負(fù)極材料。
課題組簡介
吳宇平東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。
1997年獲中國科學(xué)院化學(xué)研究所高分子化學(xué)與物理專業(yè)博士學(xué)位。此后在清華大學(xué)、日本早稻田大學(xué)和德國開姆尼茲工業(yè)大學(xué)（洪堡學(xué)者）工作各兩年時(shí)間，2003年引進(jìn)到復(fù)旦大學(xué)，2015年到南京工業(yè)大學(xué)任職，2021年到東南大學(xué)工作。主要開展能源科學(xué)與技術(shù)領(lǐng)域的研究和開發(fā)工作，包括鋰離子電池及其關(guān)鍵材料、水溶液電池體系、超級電容器和太陽能制氫等。承擔(dān)國家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國際合作項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目等。在國內(nèi)外刊物上發(fā)表了400余篇文章，H-指數(shù)大于106+。出版中英文著作9本、譯著1本和10章節(jié)英文；授權(quán)中國、美國、日本發(fā)明專利31項(xiàng)。2014年獲國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金的資助，2015年被Thomson Reuters從全球高被引用科學(xué)家中評選為最具影響力的科研菁英；2021年遴選為英國皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，2022年入選德國薩克森科學(xué)與人文學(xué)院通訊院士。
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